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活性炭改性后從水溶液中吸附銻

　　銻是第九大開采金屬，用于多種工業(yè)產(chǎn)品。為了生產(chǎn)商業(yè)銻在冶煉和開采過(guò)程，大量的銻被排放到環(huán)境中，對(duì)水土造成嚴(yán)重污染。長(zhǎng)期接觸高濃度銻污染的水會(huì)產(chǎn)生很多問(wèn)題，所以需要規(guī)范水溶液中的銻含量。離子交換、混凝(共沉淀)、反滲透、生物修復(fù)和吸附是目前可用于從水中去除銻(III)的技術(shù)。由于其經(jīng)濟(jì)和技術(shù)優(yōu)勢(shì)，吸附是從飲用水中去除銻(III)的常用方法。本期研究了固定在活性炭上的納米級(jí)零價(jià)鐵在使用和不使用磁性固定床柱反應(yīng)器的情況下從模擬污染水中去除銻的效果。

　　活性炭相對(duì)于納米級(jí)零價(jià)鐵來(lái)說(shuō)吸附銻的效果差很多，但是由于其在多孔結(jié)構(gòu)和機(jī)械強(qiáng)度方面的特性，活性炭可用作支撐材料。活性炭載入納米級(jí)零價(jià)鐵來(lái)進(jìn)行改性處理，可以用于滲透性反應(yīng)屏障，以攔截受污染地下水中的銻或添加到家用過(guò)濾器中以去除銻(III)。

　　固定床活性炭柱研究

　　我們進(jìn)行了色譜柱實(shí)驗(yàn)，以了解弱磁場(chǎng)是否可用于提高連續(xù)流動(dòng)系統(tǒng)中納米級(jí)零價(jià)鐵的反應(yīng)性。設(shè)置了兩個(gè)平行的連續(xù)柱系統(tǒng)，內(nèi)徑為10mm(外徑=14mm)，高度為200mm，如圖1所示。一個(gè)柱系統(tǒng)有一系列環(huán)形永磁體，最大磁場(chǎng)通量強(qiáng)度約為1800Gs(材料：釹鐵硼)，每5.0厘米放置一個(gè)環(huán)形磁鐵。聚甲基丙烯酸甲酯柱填充有10g鐵與活性炭(10-20目)的混合物。柱的兩端用一小塊玻璃棉塞住。圖1描述了色譜柱組件和與之配套的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)。測(cè)試是在25±1℃下完成的。為了獲得合適的流速，使用了蠕動(dòng)泵。銻(III)離子溶液通過(guò)鐵改性活性炭床向上轉(zhuǎn)移，以確保床完全飽和。為了評(píng)估銻(III)吸附去除情況，定期采集流出物樣品。

　　圖1：連續(xù)流系統(tǒng)測(cè)試設(shè)置的示意圖。

　　從柱中取出耗盡的活性炭并保存在250mL燒瓶中進(jìn)行再生。將懸浮液在25±1℃下以150rpm的速度與NaOH振蕩5小時(shí)后，該溶液是零價(jià)鐵/交流量，棄去堿性溶液。用去離子水重復(fù)解吸過(guò)程四次。

　　污水pH值的影響

　　吸附介質(zhì)pH值是調(diào)節(jié)吸附能力的最關(guān)鍵因素。吸附劑吸附位點(diǎn)中的物質(zhì)與溶液之間相互作用(物理化學(xué))的性質(zhì)反映在吸附介質(zhì)的初始pH值上，這與從水吸附到吸附劑表面的機(jī)理有關(guān)。在保持相同流速、床高和初始濃度的情況下，研究了不同pH水平(pH5至pH9)下pH對(duì)穿透時(shí)間的影響。

　　圖2中歸一化濃度與時(shí)間的關(guān)系圖顯示了pH值對(duì)銻(III)吸附到鐵改性活性炭上的影響。pH為5.0時(shí)，Ct/C0值在8小時(shí)內(nèi)擴(kuò)展至0.95，如圖2所示。然而，對(duì)于pH7和9穿透曲線，該值分別為7小時(shí)和6小時(shí)。隨著進(jìn)水pH值的增加，穿透曲線從右向左移動(dòng)，這表明可以去除的銻(III)越少，達(dá)到飽和所需的時(shí)間越短，并且吸附效率會(huì)顯著降低。結(jié)果表明，隨著實(shí)驗(yàn)環(huán)境中pH值的升高，吸附能力下降。因此，在較低的初始pH值下，從水溶液中更有效地去除銻(III)。酸性介質(zhì)也能促進(jìn)改性活性炭中鐵離子的釋放，導(dǎo)致形成大量氧化鐵。因此，鐵改性活性炭在pH5時(shí)表現(xiàn)出較高的銻(III)去除效率。相比之下，鐵改性活性炭中鐵的靜電吸附能力和釋放能力在堿性條件下較弱，因此對(duì)銻(III)相對(duì)較低。

　　圖2：不同pH值下鐵改性活性炭介導(dǎo)去除銻(III)的突破曲線。

　　銻(III)的去除機(jī)理

　　氧氣對(duì)銻(III)的氧化非常緩慢。然而，有人聲稱當(dāng)零價(jià)鐵被氧氣腐蝕時(shí)，會(huì)產(chǎn)生強(qiáng)氧化劑，可以氧化各種有機(jī)和無(wú)機(jī)分子。在酸性條件下，兩個(gè)電子從鐵離子表面轉(zhuǎn)移到氧，產(chǎn)生過(guò)氧化氫。在低pH值下，過(guò)氧化氫與鐵離子的相互作用形成羥基自由基(OH-)，而在pH值超過(guò)5.0時(shí)，它通過(guò)反應(yīng)生成鐵(IV)。我們之前的研究發(fā)現(xiàn)活性炭對(duì)砷(III)的氧化影響比較大。這是因?yàn)榛钚蕴勘砻娓缓倌軋F(tuán)，當(dāng)砷(III)擴(kuò)散吸附在活性炭表面時(shí)，這些官能團(tuán)被氧化。此外，因?yàn)殇R(III)比砷(III)氧化得更快，所以銻(III)可以被活性炭快速氧化。在沒(méi)有弱磁場(chǎng)的情況下，零價(jià)鐵介導(dǎo)的銻(III)去除通常由兩個(gè)時(shí)間段組成?；谏鲜鼋Y(jié)果和討論，銻(III)的去除是一個(gè)復(fù)雜的過(guò)程，包括表面吸附和氧化。圖3描繪了銻(III)去除的機(jī)制。

　　圖3：鐵改性活性炭加過(guò)氧化氫在系統(tǒng)中發(fā)生的主要反應(yīng)以及銻(III)的氧化和螯合機(jī)制的說(shuō)明。

　　活性炭改性后從水溶液中吸附銻，研究描述了在pH5.0-9.0的弱磁場(chǎng)影響下鐵改性活性炭對(duì)銻(III)的增強(qiáng)螯合。弱磁場(chǎng)的使用通過(guò)活性炭在5.0-9.0的pH范圍內(nèi)改善了銻(III)的消失速率常數(shù)。零價(jià)鐵的腐蝕增加是弱磁場(chǎng)引起的銻(III)螯合和氧化增加的原因。固定床柱磁性反應(yīng)器在改性活性炭去除銻(III)方面優(yōu)于其非磁性等效物，表明弱磁場(chǎng)可用于改善實(shí)際應(yīng)用中基于活性炭的銻(III)去除。