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　　活性炭含氧官能團對甲酚吸附影響

　　水資源中存在合成有機污染物已成為一個嚴重的環(huán)境問題。此類污染物對水體的污染是工業(yè)活動快速發(fā)展的直接后果。在工業(yè)廢水排放的大量有機污染物中，酚類化合物是主要的污染物化合物，p-甲酚(4-甲基苯酚)是苯酚的衍生物之一，對人類和環(huán)境都構成重大風險。它經(jīng)常在各種化學和相關行業(yè)產(chǎn)生的廢水中檢測到，例如石化、煉油廠、紙漿和造紙廠、鋼鐵廠、陶瓷廠、焦化廠、聚合物樹脂制造、煤轉化和苯酚生產(chǎn)行業(yè)。因此，從水體中減少此類污染物仍然是一項關鍵挑戰(zhàn)。吸附技術是現(xiàn)代技術之一，越來越多地用于解決各種環(huán)境問題，特別是克服水質惡化問題。這次研究了活性炭吸附劑上的甲酚和氧官能團對甲酚吸附的特定作用。

　　吸附質對活性炭的吸附很大程度上取決于活性炭的化學和物理特性。物理特性歸因于活性炭的孔結構和表面積，而化學特性很大程度上取決于活性炭表面的功能。在各種官能團中，含氧官能團是迄今為止常見和比較豐富的基團。這些官能團要么來源于碳化過程中的原料，要么是在活化過程中引入的。官能團的數(shù)量和性質很大程度上取決于碳表面的性質、其表面積和活化條件。羧基、羥基、羰基和酮基是最豐富的含氧官能團，已發(fā)現(xiàn)此類含氧官能團顯著影響活性炭的吸附性質。雖然很多活性炭去除甲酚的實驗工作，但了解吸附機制以及含氧官能團對吸附過程影響的研究非常有限。因此，深入研究甲酚和原始/功能化活性炭之間的相互作用將為吸附過程提供進一步的見解。在當今的研究中，理論DFT計算被認為是表面科學中預測吸附劑和被吸附物之間相互作用機制的有力工具之一。在這方面，已經(jīng)進行了各種研究以通過采用DFT計算來了解酚在活性炭表面上的吸附機制。

　　活性炭對甲酚的吸附

　　預計甲酚在活性炭上的吸附將通過各種類型的相互作用進行，例如電子供體-受體機制、靜電相互作用、π-π相互作用和氫鍵形成。然而，在各種類型的相互作用中，活性炭和被吸附物之間的氫鍵是有助于吸附過程的重要相互作用類型之一。因此，在本研究中，使用DFT方法研究了對甲酚和活性炭之間的氫鍵相互作用。考慮到它們之間的氫鍵，研究了對甲酚與原始活性炭和功能化活性炭的相互作用。圖1代表各種相互作用的優(yōu)化結構。

　　圖1：表示(a)C7H7-OH-C-活性炭,(b)C7H7-HO-HOOC-活性炭,(c)C7H7-OH-OHC-活性炭的優(yōu)化結構，和(d)C7H7-HO-HO-活性炭相互作用。

　　-COOH功能化活性炭對甲酚的吸附

　　對甲酚與羧基官能化活性炭的吸附是通過甲酚和活性炭-COOH之間的兩個氫鍵鍵合而發(fā)生的。活性炭-COOH的氫原子與甲酚的氧原子之間形成一個氫鍵，而活性炭-COOH的氧原子與甲酚的羥基氫之間存在另一個氫鍵。兩種類型的氫鍵分別由C7H7-OH-OHOC-活性炭和C7H7-HO-HOOC-活性炭表示。圖1b表示C7H7的優(yōu)化相互作用結構-OH和活性炭-COOH。在活性炭-COOH和甲酚的相互作用下，活性炭-COOH和甲酚的O-H鍵長分別從0.98?延長到1.01?和0.97?到0.99?。C7H7-OH-OHOC-活性炭和C7H7-HO-HOOC-活性炭的鍵距分別為1.87?和0.68?，而吸附能為-63.62kJ/mol。這些觀察表明甲酚與-COOH官能化活性炭相互作用的有利性。

　　–CHO功能化活性炭上的甲酚吸附

　　活性炭-CHO對對甲酚的吸附是通過形成C7H7-OH-OHC-活性炭型相互作用進行的，其中甲酚的羥基氫原子與活性炭-CHO的氧原子相互作用。優(yōu)化后的交互結構如圖1c所示。甲酚與活性炭-CHO相互作用后，甲酚的O-H鍵距離從0.97?增加到0.99?，而活性炭-CHO的C=O鍵長度從1.24?增加到1.25?。這些觀察結果表明，由于C7H7-OH-OHC-活性炭相互作用形成了更強的H甲酚-O活性炭-CH和O鍵，O-H和C=O鍵變得更弱。H甲酚-O與活性炭-CHO鍵距為1.72?，而吸附能為-49.99kJ/mol。短的H甲酚-O與活性炭-COOH鍵長和高負能量表明甲酚和活性炭-CHO之間的C7H7-OH-OHC-活性炭型相互作用是有利的。

　　–OH功能化活性炭對甲酚的吸附

　　對甲酚與-OH官能化活性炭的相互作用有利地通過羥基氫原子與甲酚和活性炭-OH的氧原子之間形成氫鍵而發(fā)生。該相互作用由C7H7-HO-HO-活性炭表示。圖1d表示優(yōu)化后的結構。吸附后，活性炭的O-H鍵從0.97?伸長到1?，表明電子密度向O甲酚-H和活性炭-OH鍵移動。電子云向吸附位點的這種位移導致更強的C7H7-HO-HO-活性炭相互作用。O甲酚-H的鍵距活性炭-OH為1.65?，C7H7-HO-HO-活性炭體系的吸附能為-54.73?，表明相互作用是通過化學吸附進行的。

　　相對吸附能

　　對對甲酚分子與原始活性炭、活性炭-COOH、活性炭-OH和活性炭-CHO相互作用的吸附能進行了比較研究，以確定甲酚吸附的最佳可能相互作用類型。圖2給出了能量分布圖。對甲酚與原始和功能化活性炭的吸附能顯示出較高的負能，表明甲酚與原始和功能化活性炭的相互作用是有利的。然而，與功能化活性炭相比，原始活性炭對甲酚的吸附能更負，表明原始活性炭，即具有高度不飽和度的活性炭，將更有利于甲酚吸附。

　　圖2：甲酚吸附到原始和功能化活性炭上的相對能量圖。

　　本期研究提供了對甲酚與原始和功能化活性炭相互作用的新認識。發(fā)現(xiàn)甲酚在原始、羥基官能化活性炭、羰基官能化活性炭和羧基官能化活性炭上的吸附是有利的，高吸附能表明甲酚和活性炭之間存在化學吸附類型的相互作用。與官能化活性炭相比，原始活性炭對甲酚的吸附更強，而在氧官能團中，與羥基和羰基相比，含活性炭的羧基與甲酚的相互作用更有利，這歸因于兩種類型的形成羧基活性炭與甲酚同時形成氫鍵。該研究表明，在活性炭表面引入羧基官能團將有利于甲酚吸附。這些理論發(fā)現(xiàn)的結果可以為開發(fā)和生產(chǎn)具有高甲酚吸附效率的活性炭提供有價值的指導。