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　　活性炭吸附去除可溶性二價(jià)錳

　　二價(jià)錳離子(Mn2+)在配水系統(tǒng)中被氧化成黑色氧化錳，是飲用水中出現(xiàn)美觀問題的主要原因。為了去除可溶性二價(jià)錳我們研究了游離氯催化氧化去除活性炭表面上的二價(jià)錳，并發(fā)現(xiàn)當(dāng)使用微米級(jí)活性炭時(shí)效果比較好。在此，我們新推導(dǎo)出了催化反應(yīng)去除痕量物質(zhì)的動(dòng)力學(xué)模型，并將其應(yīng)用于二價(jià)錳去除。

　　批量實(shí)驗(yàn)中活性炭和氯催化氧化去除二價(jià)錳

　　批量實(shí)驗(yàn)使用透明的1L或4L聚氯乙烯燒杯和浮動(dòng)磁力攪拌器。對(duì)于每個(gè)實(shí)驗(yàn)，將1000mL或2000mL水樣分別放入1L或4L燒杯中，并以50-800rpm的轉(zhuǎn)速攪拌?；旌蠌?qiáng)度G由攪拌速度、磁力攪拌器在旋轉(zhuǎn)方向上的投影面積、水量和粘度使用方程式確定。在將水的pH值調(diào)節(jié)至中性(6.9–7.0)后，以1.0mg/L的濃度添加一種測試活性炭。投碳5分鐘后，加入0.00-4.85mg-Cl2/L的游離氯，開始氧化去除二價(jià)錳。在氧化二價(jià)錳去除反應(yīng)期間，通過添加H2SO4或HCl溶液使水的pH值保持中性(6.9–7.1)。用超純水稀釋NaOCl溶液，將游離氯濃度調(diào)整為600-1000mg-Cl2/L并用作游離氯的來源。每2.5分鐘從燒杯中取出40毫升水樣，持續(xù)7.5分鐘，或在1.0、2.5、4.0、5.0和7.5分鐘時(shí)，立即通過膜過濾器過濾。濾液中的二價(jià)錳和游離氯濃度通過電感耦合等離子體質(zhì)譜儀和N,N-二乙基-對(duì)苯二胺比色法測量。大多數(shù)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了多次，證實(shí)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果的良好重現(xiàn)性。

　　混合強(qiáng)度的影響

　　我們研究了混合強(qiáng)度對(duì)去除率系數(shù)(k)的影響(圖1)。我們繪制了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，實(shí)線顯示了方程式預(yù)測的值。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和預(yù)測結(jié)果都表明，去除率系數(shù)隨著混合強(qiáng)度的增加而增加，但在G>1000s-1的范圍內(nèi)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果的增加率變得更陡峭，偏離預(yù)測的速率系數(shù)值。我們假設(shè)偏差背后的急劇增加是由于活性炭顆粒在高混合強(qiáng)度下的分解(在給炭時(shí)輕度聚集)。這些預(yù)測是在假設(shè)活性炭顆粒的尺寸(部分聚集在原料懸浮液中)在給炭后保持不變的情況下做出的，因?yàn)樵活w粒尺寸測量是不可能的。如果這個(gè)假設(shè)是正確的，那么去除率系數(shù)隨著混合強(qiáng)度的急劇增加，在高G對(duì)于在給炭時(shí)已經(jīng)處于分散狀態(tài)的活性炭顆粒，不應(yīng)觀察到-值范圍。為了驗(yàn)證這一假設(shè)，我們使用了非聚集活性炭，其粒徑在分散處理前后沒有變化，我們?cè)诓煌幕旌蠌?qiáng)度。我們沒有觀察到隨著活性炭混合強(qiáng)度的增加，去除率系數(shù)的急劇增加，強(qiáng)烈表明觀察到的活性炭的急劇增加是由于高混合條件下的顆粒分解。

　　圖1：活性炭混合強(qiáng)度(G)對(duì)去除率系數(shù)(k)。

　　我們將去除速率阻力(1/k)與混合強(qiáng)度分解為三個(gè)阻力分量(即來自外膜傳質(zhì)、吸附和氧化/解吸的速率阻力圖2)。高混合強(qiáng)度對(duì)二價(jià)錳去除率的影響在碳酸鹽緩沖純水中較大，但在天然水中較小，因?yàn)閭髻|(zhì)阻力不是主要因素。這表明流速對(duì)流動(dòng)反應(yīng)器中錳去除的影響，因?yàn)镚值(湍流混合)的影響強(qiáng)度隨流量變化的變化很小。

　　圖2：去除率阻力(1/k)分解成其成分(即，外膜傳質(zhì)、吸附和氧化/解吸的速率阻力)與活性炭混合強(qiáng)度(G)的關(guān)系。

　　活性炭粒徑的影響

　　我們將Mn2+去除率系數(shù)(k)與活性炭的粒徑進(jìn)行了比較(圖3)。我們使用源自相同活性炭的九種尺寸的碳顆粒繪制了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，以便與方程式的預(yù)測進(jìn)行比較。實(shí)驗(yàn)值和預(yù)測值幾乎一致，并且在雙對(duì)數(shù)圖上都顯示出線性關(guān)系。仔細(xì)觀察發(fā)現(xiàn)，預(yù)測值的斜率比實(shí)驗(yàn)值更陡，在較大顆粒范圍內(nèi)，實(shí)驗(yàn)值略大于預(yù)測值。這可能是由于顆粒形狀或表面性質(zhì)的任何差異：我們假設(shè)了一系列參數(shù)值，包括球形值，這些預(yù)測與顆粒大小無關(guān)，但在實(shí)際的活性炭中，這些值可能隨顆粒大小而變化。總體而言，活性炭的粒徑對(duì)Mn2+去除性能有很大影響。

　　圖3：活性炭粒徑對(duì)去除率系數(shù)(k)。

　　活性炭吸附去除可溶性二價(jià)錳，經(jīng)過多次實(shí)驗(yàn)我們推導(dǎo)出了通過在固體催化劑表面催化氧化去除痕量物質(zhì)的動(dòng)力學(xué)模型。應(yīng)用導(dǎo)出的模型，我們定量分析了活性炭作為催化劑在游離氯存在下對(duì)痕量二價(jià)錳的氧化去除率。該模型很好地?cái)M合了不同水質(zhì)、游離氯濃度、混合強(qiáng)度、水溫和活性炭粒徑下的Mn2+去除率系數(shù)的所有實(shí)驗(yàn)結(jié)果。在沒有競爭物質(zhì)的水中，水溫對(duì)Mn2+去除率的影響可以通過影響傳質(zhì)系數(shù)的水粘度變化來解釋。共存物質(zhì)的影響被定量分析為活性炭表面上Mn2+的可用吸附位點(diǎn)的減少。競爭性陽離子Ca2+的吸附位點(diǎn)濃度降低50%，以0.26mmol/L的濃度存在于水中，導(dǎo)致Mn2+去除率降低15%。在較低的水溫下，競爭性陽離子對(duì)吸附位點(diǎn)的減少會(huì)變得更大。因此，在低水溫條件下，Mn2+的去除率大大降低，這是因?yàn)楦偁幮躁栯x子吸附的增強(qiáng)以及粘度增加導(dǎo)致傳質(zhì)速率降低的原因?；钚蕴颗c未活化的木炭吸附位點(diǎn)濃度相差8倍，這導(dǎo)致去除率系數(shù)相差2.2倍。然而，水中的活性炭的粒徑是去除率系數(shù)的更關(guān)鍵因素。