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　　活性炭脫附分離機(jī)化合物的機(jī)理

　　VOCs產(chǎn)生廣泛，主要來(lái)自汽車尾氣排放、工業(yè)排放、煤炭和生物燃料燃燒、柴油汽油或天然氣泄漏和揮發(fā)。VOCs是近地表O3的主要反應(yīng)物之一。一些VOCs具有活潑的化學(xué)性質(zhì)，進(jìn)入大氣后可能導(dǎo)致產(chǎn)生光化學(xué)煙霧和二次污染物，對(duì)空氣質(zhì)量和人類生產(chǎn)活動(dòng)造成嚴(yán)重危害。本期研究了閉式循環(huán)變溫脫附過(guò)程中活性炭吸附床分離揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)的機(jī)理。以不同濃度的甲苯氣體作為閉式循環(huán)變溫脫附氣體，再生甲苯飽和的活性炭床層。

　　吸附實(shí)驗(yàn)裝置和方法

　　動(dòng)態(tài)吸附技術(shù)用于測(cè)量甲苯吸附平衡等溫線。圖1描述了實(shí)驗(yàn)裝置。通過(guò)該裝置獲得吸附飽和的活性炭。在不同的溫度和濃度下，測(cè)量了甲苯的飽和吸附容量。入口溫度和甲苯濃度設(shè)定為25–180℃和5–50g/m3?；钚蕴课降募妆綒怏w濃度為15g/m3。使用重量分析技術(shù)測(cè)量吸附等溫線。實(shí)驗(yàn)裝置以實(shí)驗(yàn)室環(huán)境空氣為氣源，通過(guò)鼓風(fēng)機(jī)將空氣送入裝置。在硅膠干燥裝置中除去水蒸氣后，通過(guò)數(shù)顯質(zhì)量流量計(jì)的控制，按計(jì)算出的比例分成兩路。單向氣流以設(shè)定濃度進(jìn)入氣體發(fā)生裝置，即甲苯揮發(fā)后的載氣，在氣體緩沖室中與反向流動(dòng)的稀釋氣體充分混合后進(jìn)入吸附系統(tǒng)。在吸附系統(tǒng)中，吸附柱緊密均勻地填充CTC100活性炭顆粒，并用鐵架垂直放置在設(shè)定實(shí)驗(yàn)溫度的恒溫干燥箱中?；旌霞妆綒怏w首先在恒溫干燥箱內(nèi)通過(guò)氣體預(yù)熱管道達(dá)到實(shí)驗(yàn)溫度，然后進(jìn)入裝有活性炭的吸附柱進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn)。吸附氣體通過(guò)檢測(cè)口進(jìn)入檢測(cè)系統(tǒng)，智能FID通過(guò)連續(xù)采樣測(cè)量甲苯出口濃度。當(dāng)氣體發(fā)生裝置產(chǎn)生的入口濃度與智能FID檢測(cè)的出口濃度一致時(shí)，吸附柱中的活性炭達(dá)到吸附平衡。吸附氣體通過(guò)檢測(cè)口進(jìn)入檢測(cè)系統(tǒng)，智能FID通過(guò)連續(xù)采樣測(cè)量甲苯出口濃度。當(dāng)氣體發(fā)生裝置產(chǎn)生的入口濃度與智能FID檢測(cè)的出口濃度一致時(shí)，吸附柱中的活性炭達(dá)到吸附平衡。吸附氣體通過(guò)檢測(cè)口進(jìn)入檢測(cè)系統(tǒng)，智能FID通過(guò)連續(xù)采樣測(cè)量甲苯出口濃度。當(dāng)氣體發(fā)生裝置產(chǎn)生的入口濃度與智能FID檢測(cè)的出口濃度一致時(shí)，吸附柱中的活性炭達(dá)到吸附平衡。

　　圖1：動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)裝置。

　　然后，我們使用脫附實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，觀察污染物從活性炭層分離的情況。圖2描述了實(shí)驗(yàn)裝置。在0.2m/s橫截面風(fēng)速和150℃解吸溫度條件下，飽和活性炭被濃度為2、5和10g/m3的甲苯氣體解吸。活性炭層高300毫米。圖1實(shí)驗(yàn)裝置同加載方式用于產(chǎn)生一定濃度的甲苯氣體，通入恒溫干燥箱中的脫附單元。三根石英玻璃柱，每根長(zhǎng)10厘米，內(nèi)徑4厘米，組成解吸單元。石英玻璃解吸柱底部填充5mm厚的石英砂層以支撐活性炭并保證氣流均勻。飽和活性炭在不同工況下脫附兩個(gè)小時(shí)，每個(gè)檢測(cè)口用連續(xù)監(jiān)測(cè)。實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，我們用天平稱量脫附后的活性炭。

　　圖2：解吸實(shí)驗(yàn)裝置。

　　閉式循環(huán)變溫脫附脫附濃度和脫附量分析

　　為了探究不同甲苯氣體入口濃度對(duì)閉式循環(huán)變溫吸附中活性炭解吸傳質(zhì)過(guò)程的影響，我們?cè)O(shè)計(jì)了四種不同的工況。入口濃度為0、2、5和10g/m3。我們使用FID監(jiān)測(cè)每個(gè)床出口處的甲苯氣體濃度。解吸單元由三層解吸柱組成。圖3顯示了具有不同背景濃度(去除背景濃度)的每個(gè)床出口處的出口濃度曲線。

　　圖3：具有不同背景濃度的每個(gè)床出口的甲苯氣體出口濃度曲線。(a)0g/m3，(b)2g/m3，(c)5g/m3，(d)10g/m3。

　　在所有背景濃度的脫附濃度曲線中，各床層出口段甲苯濃度迅速上升到一個(gè)峰值，然后迅速下降，最后穩(wěn)定在背景濃度。10cm處測(cè)得的甲苯出口濃度達(dá)到峰值時(shí)間最短，峰值濃度最低。整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中10cm處的出口濃度最低，完成脫附達(dá)到平衡的時(shí)間最短。30cm處達(dá)到峰濃度的時(shí)間最長(zhǎng)，峰濃度最高。在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，30cm處的出口濃度始終是最高的，完成解吸的時(shí)間也是最長(zhǎng)的。這是因?yàn)樵诨钚蕴拷馕^(guò)程中，后端活性炭床連續(xù)吸附前端脫附的高濃度甲苯。前端活性炭床脫附濃度迅速下降后，后端活性炭床不再受前端脫附影響，完全開(kāi)始脫附。

　　我們?cè)趫D3中比較了不同背景濃度下的出口濃度曲線。在不同的背景濃度下，達(dá)到峰值的時(shí)間沒(méi)有明顯變化，峰值沒(méi)有明顯增加或減少。隨著背景濃度的不斷增加，從完全脫附到平衡穩(wěn)定的時(shí)間縮短。這是因?yàn)橐胩囟舛鹊募妆竭M(jìn)行解吸增加了解吸平衡的出口濃度。通過(guò)對(duì)圖3中脫附濃度曲線進(jìn)行積分，得到不同背景濃度下各床層單元活性炭出口甲苯脫附量。各床層單位活性炭甲苯脫附量從零開(kāi)始，短時(shí)間內(nèi)迅速上升，然后趨于平穩(wěn)穩(wěn)定。單位活性炭在10cm處的甲苯脫附量最高，達(dá)到拐點(diǎn)穩(wěn)定的時(shí)間最快。單位活性炭在30cm處的甲苯脫附量最低，達(dá)到拐點(diǎn)穩(wěn)定的時(shí)間最慢。最后，每層單位活性炭的甲苯脫附量相等。

　　閉式循環(huán)變溫脫附動(dòng)態(tài)模擬分析

　　為了研究不同背景濃度的閉式循環(huán)變溫脫附對(duì)活性炭層中吸附質(zhì)遷移的影響，通過(guò)研究脫附速率，研究了脫附過(guò)程中甲苯在活性炭床層之間的脫附動(dòng)力學(xué)。當(dāng)飽和活性炭被清潔氣體解吸時(shí)，解吸速率常數(shù)較低。Bangham常數(shù)隨著背景濃度的增加而增加。三種動(dòng)力學(xué)模型的解吸速率常數(shù)隨著活性炭床長(zhǎng)的增加而降低。這類似于平均脫附率和瞬時(shí)脫附率的分析。表明在閉環(huán)吸附條件下，當(dāng)吹掃一定濃度的甲苯時(shí)，活性炭的濃差極化層被破壞。外擴(kuò)散傳質(zhì)效果增強(qiáng)的同時(shí)，內(nèi)傳質(zhì)阻力降低。

　　活性炭脫附分離機(jī)化合物的機(jī)理，選擇甲苯作為本次研究的VOC代表目標(biāo)污染物。以脫附量、平均脫附率和瞬時(shí)脫附率作為評(píng)價(jià)因素，模擬了活性炭層長(zhǎng)、脫附氣體本底濃度等工藝條件。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果得出結(jié)論，活性炭脫附時(shí)，后端活性炭床不斷吸收前端脫附的高濃度甲苯。前端活性炭床脫附濃度迅速下降后，后端活性炭床不再受前端脫附影響，開(kāi)始完全脫附。當(dāng)本底濃度為0g/m3時(shí)，活性炭在20和30cm處120min的甲苯脫附量最大，均為0.403g/g。不同背景濃度下的平均解吸速率均呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì)，在相同的解吸溫度和截面風(fēng)速下，背景濃度越高，解吸量越大在每個(gè)床出口和到達(dá)的時(shí)間越快。本研究將為更廣泛、更精確、更高效地應(yīng)用活性炭閉式循環(huán)變溫脫附VOCs提供理論框架。