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　　雜原子摻雜的活性炭由于其優(yōu)異的理化性質(zhì)和廣泛的應(yīng)用而成為研究的熱點(diǎn)。這些材料的好效率與簡(jiǎn)單生產(chǎn)具有重要的實(shí)踐和科學(xué)意義。本期我們通過(guò)吡咯單體的原位聚合和隨后的二氧化碳活化來(lái)制備了氮摻雜的活性炭。發(fā)現(xiàn)聚吡咯聚合物的制備方法在制備高質(zhì)量活性炭中起重要作用。系統(tǒng)地研究了制備過(guò)程(吡咯單體聚合過(guò)程中氧化劑的變化)對(duì)活性炭的形態(tài)，結(jié)構(gòu)和電容去離子性能的影響。

　　與其他脫鹽技術(shù)，如電滲析和反滲透相比，電容去離子(CDI)已經(jīng)接收到顯著關(guān)注的其多個(gè)優(yōu)點(diǎn)，諸如環(huán)境友好性，高脫鹽效率的基礎(chǔ)上和低成本。CDI設(shè)備通過(guò)在電極和鹽水介質(zhì)之間的固/液界面形成雙電層，通過(guò)離子的電吸附來(lái)實(shí)現(xiàn)脫鹽。CDI設(shè)備的工作原理基于電化學(xué)雙層電容器。在充電過(guò)程中，陽(yáng)離子和陰離子分別吸附在陰極和陽(yáng)極上。相反，在放電過(guò)程中離子從電極表面解吸。電極材料在CDI設(shè)備的操作中起著關(guān)鍵作用。理想的電極通常具有較大的比表面積，良好的導(dǎo)電性和合適的孔徑。多孔碳材料如石墨烯，活性炭，碳納米管，碳?xì)饽z，碳納米纖維，以及它們的復(fù)合物通常用作優(yōu)先的CDI電極?；旧?，CDI性能主要取決于活性炭電極的特性，包括多孔結(jié)構(gòu)，比表面積，表面化學(xué)性質(zhì)和電導(dǎo)率。聚合物由于其豐富和低成本而成為制備活性炭的合適前體。

　　由聚合物制成的活性炭

　　圖1和一個(gè)示出了活性炭材料的制備方法。首先，使用不同的氧化劑(FeCl 3和過(guò)硫酸銨)通過(guò)吡咯單體的氧化聚合反應(yīng)合成了兩種樣品。其次，對(duì)原材料進(jìn)行二氧化碳活化處理，以制備具有高孔隙率的活性炭。進(jìn)行氮吸附測(cè)量以獲取關(guān)于他們的比表面積的數(shù)據(jù)。

　　圖1：兩種活性炭的制備過(guò)程示意圖;(b)所制備的活性炭-1和活性炭-2樣品的氮吸附-解吸曲線和(c)孔徑分布曲線。

　　將兩種活性炭樣品的曲線(圖1b)確定為I型和IV型等溫線的組合。根據(jù)它們的吸附-解吸等溫線，氮?dú)饬吭诘蛪合录眲≡黾樱砻魉鼈兌季哂胸S富的微孔。顯然，活性炭-2的等溫線在中等相對(duì)壓力下趨于平坦，而活性炭-1中氮的吸收量則隨著相對(duì)壓力的增加而逐漸增加，這表明除了位于微孔中的微孔外，還有大得多的孔。材料。合成后的兩種活性炭的孔徑分布圖如圖1所示?？梢钥闯?，活性炭-1比活性炭-2具有更寬的孔徑分布。高度多孔的結(jié)構(gòu)，是電荷的存儲(chǔ)和有益將有助于改善電容去離子的性能。

　　圖2中的插圖是兩種活性炭的數(shù)碼照片。當(dāng)將相同量的兩種活性炭(100 mg)放入相同體積的離心管(5 mL)中時(shí)，活性炭-1粉末占據(jù)的體積更大，這表明他的密度較低。通過(guò)掃描電子顯微鏡研究了他們的形態(tài)。如圖2所示可以看出，與原始材料相比，兩種活性炭的外觀變化不大。但是，它們的粒徑不同。顯然，活性炭-1的顆粒大于活性炭-2的顆粒。這些顆粒聚集在一起并形成多孔形態(tài)?；钚蕴?1具有更大的孔徑，表明較疏松的多孔結(jié)構(gòu)。

　　圖2：兩種活性炭樣品的掃描電子顯微鏡圖像。

　　活性炭電容去離子實(shí)驗(yàn)

　　進(jìn)行批處理模式電容去離子實(shí)驗(yàn)以研究所制備材料的電吸附性能。圖3一個(gè)示出了可以觀察到在1.2 V.不同濃度的NaCl溶液活性炭-1電極的電吸附行為在第15分鐘內(nèi)急劇增加，吸附平衡吸附能力，可實(shí)現(xiàn)在大約30分鐘內(nèi)。顯然，電吸附容量隨NaCl濃度的增加而增加。與它們的高表面積和比電容相似，在1.2 V電壓下活性炭-1在NaCl溶液中顯示出比活性炭-2更高的吸附能力?？紤]到相似的表面化學(xué)組成，所制備的活性炭-1電極的電容去離子性能改善主要?dú)w因于較大的表面積和多孔結(jié)構(gòu)，從而為離子的存儲(chǔ)和運(yùn)輸提供了充足的活性區(qū)域和空間。活性炭-1電極的吸附性能優(yōu)于許多其他樣品。實(shí)驗(yàn)表明氮摻雜對(duì)電容去離子性能有利。對(duì)于實(shí)際應(yīng)用，還評(píng)估了電容去離子電極的再生性能。圖3b示出了活性炭電極在500mg L-1NaCl電解質(zhì)中的再生行為。顯然，活性炭電極在6個(gè)吸附-解吸循環(huán)中表現(xiàn)出良好的再生性能。這些結(jié)果表明，活性炭具有很大的電容去離子應(yīng)用潛力。

　　圖3：(a)在不同的NaCl濃度下活性炭的電吸附動(dòng)力學(xué)，(b)活性炭電極在NaCl電解質(zhì)中的電吸附和再生循環(huán)。

　　我們所制備的具有高表面積的活性炭具有較高電吸附容量值，并且在NaCl電解質(zhì)具有優(yōu)異的再生性能，證明生成的活性炭是電容去離子的有希望的電極材料。除電容去離子外，制備的活性炭還可以應(yīng)用于許多其他領(lǐng)域，例如氣體吸附，電催化和電池。未來(lái)的工作將致力于更好地了解各種聚合物的活化機(jī)理，并找出聚合物，結(jié)構(gòu)和性能之間的明確關(guān)聯(lián)。