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　　鉻及其化合物被廣泛應(yīng)用于現(xiàn)代工業(yè)，以及地下水，地表水和土壤的污染鉻已經(jīng)成為一個(gè)高度重視環(huán)境問題，如經(jīng)常漏事故和低效污染控制方法。由于鉻的氧化態(tài)，Cr(VI)和Cr(III)具有不同的化學(xué)行為和生物毒性，所以需要去除后再排放。已應(yīng)用許多方法從水溶液中去除Cr(VI)，例如化學(xué)還原，離子交換，沉淀和吸附。最常見的方法是利用活性炭，氧化鋁吸附，粘土和沸石作為吸附材料。不幸的是，這些材料不具有將Cr(VI)轉(zhuǎn)化為Cr(III)的能力，并導(dǎo)致有限的吸附效果，并且難以從水性介質(zhì)中分離和回收。

　　納米零價(jià)鐵(nZVI)在廢水處理中的應(yīng)用潛力巨大，可以用于去除從地下水和廢水重金屬，如鉛，鎳，鋅，鉻，汞等。然而，由于nZVI顆粒易于團(tuán)聚和氧化的特性，其反應(yīng)性顯著降低。為了解決這個(gè)問題我們使用活性炭作為載體合成了一種新材料，這種復(fù)合材料是在機(jī)械攪拌條件下通過納米零價(jià)鐵和活性炭制備的乳液，我們通過從電鍍廢水中去除總鉻(Cr)來測(cè)試活性炭的去污能力。

　　活性炭復(fù)合材料的制備

　　將nZVI的乳液與十二烷基苯磺酸鈉和無水乙醇混合，并在氮?dú)獗Ｗo(hù)下在機(jī)械分散器中分散12小時(shí)。分散后，依次將100 mL乳液，200 g 活性炭和200 mL去離子水添加到1000 mL錐形燒瓶中，并在水平振動(dòng)器上以240 rpm的速度震蕩。震蕩12小時(shí)后，用去離子水清洗混合物，并在真空干燥箱中于45°C干燥過夜獲得。

　　活性炭對(duì)鉻的去除機(jī)理及性能

　　未處理的廢水取自一家電鍍廠，用于總鉻去除的實(shí)驗(yàn)，如圖1所示。廢水樣品為淡黃色，其初始pH值為4.76。廢水中總鉻的濃度為292.25 mg/L，其他金屬離子(Cu，Zn，As)的總量小于0.05 mg/L。

　　圖1：采樣地點(diǎn)和廢水樣本。(a)污水處理池;(b)未經(jīng)處理的廢水樣品。

　　材料的合成與表征

　　圖2顯示了活性炭，nZVI顆粒和活性炭復(fù)合材料的宏觀照片和SEM顯微照片。顯然，nZVI顆粒為球形，平均直徑為40-80 nm。在穩(wěn)定化處理之后，可以顯著減少顆粒之間的附聚現(xiàn)象。從椰殼制成的活性炭具有豐富的孔結(jié)構(gòu)。使用機(jī)械攪拌法，nZVI顆粒顯示出輕微的團(tuán)聚，并且主要分布在活性炭的孔中。用去離子水清洗后，分布在活性炭表面的nZVI顆粒很少。

　　圖2：活性炭，納米級(jí)零價(jià)鐵顆粒和活性炭復(fù)合材料的宏觀圖和SEM顯微圖。

　　活性炭上鉻還原吸附的降解機(jī)理

　　如圖3a所示，nZVI的去除效率高于活性炭，但顯著低于活性炭復(fù)合材料。在180分鐘時(shí)，活性炭的去除效率僅為17.13%，這表明Cr(VI)在酸性水中的溶解度較高，因此活性炭的物理吸附作用不明顯。在180分鐘時(shí)nZVI的去除效率為52.45%，這表明nZVI的還原去除效果優(yōu)于活性炭的吸附去除效果。nZVI顆粒易于團(tuán)聚和氧化，從而降低了其反應(yīng)活性。然而，將nZVI顆粒負(fù)載到活性炭上后，可以減少其聚集和氧化，因此活性炭復(fù)合材料的去除效率高達(dá)94.88%。

　　圖3：使用不同材料的總鉻的比較去除效率。(a)活性炭，nZVI和復(fù)合材料;(b)溶液中鐵含量的變化;(c)活性炭復(fù)合材料具有不同的存儲(chǔ)時(shí)間。

　　操作因素對(duì)總鉻去除的影響

　　如在示出的圖4中的a，b中，活性炭中的nZVI劑量和初始濃度對(duì)總鉻的去除動(dòng)力學(xué)顯著影響。初始去除率隨著活性炭復(fù)合材料劑量的增加或初始濃度的降低而逐漸增加，因?yàn)樘峁┝俗銐虻膎ZVI活性位與鉻反應(yīng)。

　　圖4：按(a)劑量，(b)初始濃度，(c)pH值和(d)溫度進(jìn)行的批量實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

　　如在所示圖4C，總鉻的去除率從99.12%降至73.56%，隨著pH值的3.0至10.0的增加。這表明較低的pH值有利于活性炭復(fù)合材料還原鉻。在較低的pH值下會(huì)釋放更多的H +，這可以加速Cr 6+還原為Cr 3+并消除nZVI顆粒表面的氫氧化亞鐵，從而生成新的活性位點(diǎn)。另外，溫度的增加會(huì)加速Cr的移動(dòng)性和理論上提高化學(xué)反應(yīng)速率，但對(duì)實(shí)際過程中沒有明顯的效果，如圖4d。原因可能是當(dāng)提供足夠的nZVI活性位點(diǎn)時(shí)溫度不是重要因素。

　　在機(jī)械攪拌條件下，通過nZVI和活性炭功制備了復(fù)合材料。在分批實(shí)驗(yàn)證實(shí)了這種復(fù)合材料的去污能力。結(jié)果表明，nZVI顆粒在去除電鍍廢水中總鉻的效率較高，但不能提高其存儲(chǔ)容量。與通過液相還原法制備的其他基于nZVI的材料相比，本研究中的活性炭復(fù)合材料對(duì)廢水中的總鉻去除效果顯著。此外，合成的復(fù)合材料比液相還原法更簡(jiǎn)單。