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　　由于其可用性和可靠性，反滲透工藝已廣泛應(yīng)用于城市廢水處理廠中的水再生利用?；厥?5-85%的給水時，會同時產(chǎn)生反滲透濃縮液，其中含有高濃度的鹽和有機物。此外，還含有各種新興污染物，如果將反滲透濃縮液直接排放到水生環(huán)境中，，盡管這些有機物的濃度較低，也會會造成嚴(yán)重的環(huán)境危害。在本研究中，制備了酸洗活性炭，硝酸改性活性炭，胺化活性炭和負(fù)載鈰的活性炭。研究了這些活性炭在反滲透濃縮液中臭氧化有機化合物的性能。提出了一種可能的機制，用于水中有機化合物的催化臭氧氧化。

　　催化劑的表征

　　圖1顯示了酸洗活性炭和負(fù)載鈰的活性炭的SEM和EDS分析。與酸洗活性炭相比，浸漬鈰后的活性炭表面負(fù)載的顆粒更多。如EDS分析所示，點2的鈰和氧含量遠(yuǎn)高于點1的鈰和氧，我們得出的結(jié)論是負(fù)載鈰的活性炭表面的顆粒主要是氧化鈰，在制備過程中它們傾向于形成附聚物。

　　圖1： SEM和EDS分析結(jié)果：(a)酸洗活性炭的SEM，(b，c)負(fù)載鈰的活性炭的SEM，(d)點1的EDC，(e)第2點的EDS。

　　活性炭催化臭氧化去除反滲透濃縮液中的有機物

　　圖2a示出了通過單獨的O 3，O 3 / H 2 O 2和催化臭氧化過程除去的用于反滲透濃縮液處理的有機物。反滲透濃縮液中約10%的有機物已通過單次臭氧化去除。當(dāng)在臭氧化系統(tǒng)中添加酸洗活性炭，硝酸改性活性炭和胺化活性炭作為催化劑時，TOC去除率分別提高到23.7%，20.5%和25.3%。TOC去除率的提高歸因于催化劑的吸附和催化氧化作用。加入H 2 O 2后，TOC去除率提高到49.2%，高于使用酸洗活性炭，硝酸改性活性炭和胺化活性炭進(jìn)行催化臭氧化過程中的TOC去除率。眾所周知，過氧化氫可以作為水相中臭氧分解過程的引發(fā)劑，導(dǎo)致生成·OH，這對難降解物質(zhì)的降解非常有反應(yīng)性。負(fù)載鈰的活性炭在反滲透濃縮液中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，TOC去除率為70.4%，甚至高于O 3/H 2 O 2。

　　圖2：在反滲透濃縮液中僅通過O 3，O 3/H 2 O 2和催化臭氧化過程進(jìn)行有機降解的效率。

　　反滲透濃縮液中催化臭氧化的可能機理

　　根據(jù)以上討論，四種活性炭催化劑均可提高反滲透濃縮液中有機物的去除率。特別地，負(fù)載鈰的活性炭催化的臭氧化顯示出比O 3/H 2 O 2工藝和其他催化臭氧化工藝更高的有機化合物降解速率。因此，探索負(fù)載鈰的活性炭催化臭氧氧化的機理具有重要意義。根據(jù)圖2中的數(shù)據(jù)，以研究·OH在催化臭氧化反應(yīng)中的貢獻(xiàn)率。在活性炭上的吸附動力學(xué)較慢，但與·OH的反應(yīng)常數(shù)高。

　　負(fù)載鈰的活性炭在臭氧氧化中可以很好的去除有機物，這主要是由于其各種去除機理，包括吸附，臭氧氧化和自由基氧化。吸附和臭氧化都是選擇性的。一些有機物在活性炭上緩慢吸附，因此非選擇性的羥基自由基氧化對于通過負(fù)載鈰的活性炭催化的臭氧氧化作用從水中去除難處理的有機化合物起著重要的作用。催化臭氧化系統(tǒng)中生成·OH的可能機理如圖3所示。通過這種機制，不僅可以通過表面官能團(tuán)而且可以通過負(fù)載在活性炭上的鈰來刺激·OH的生成。由表面基團(tuán)的自由基激發(fā)依靠其堿度和給電子效應(yīng)。對于負(fù)載在活性炭上的鈰，氧化鈰表面的氧空位是催化活性位。ø 3可以具有氧空位或直接用H反應(yīng)2 ö將其吸附在氧空位，以產(chǎn)生HO 3·，·O2 2-，HO 2·等自由基。這些自由基可以通過一系列鏈反應(yīng)轉(zhuǎn)化為·OH。在自由基生成過程中，氧空位周圍的Ce 3+會失去電子，并被氧化為Ce 4+，這可能導(dǎo)致催化活性降低。因此，富電子結(jié)構(gòu)(例如石墨烯層，-NO 2和吡喃酮)與氧化鈰之間可能發(fā)生電子轉(zhuǎn)移過程，從而導(dǎo)致Ce 4+的還原和催化活性的更新。這種協(xié)同效應(yīng)可能是在負(fù)載鈰的活性炭表面快速連續(xù)產(chǎn)生·OH的關(guān)鍵。

　　圖3：負(fù)載鈰的活性炭在催化臭氧氧化系統(tǒng)中生成·OH的可能機理。黑色：石墨烯，棕色：氧化鈰;紅色：氧空位，紫色：Ce 3+。

　　四種活性炭催化劑，例如酸洗活性炭，硝酸改性活性炭，胺化活性炭和通過改性和浸漬制備的載鈰活性炭。硝化和胺化分別提高了表面酸和堿性官能團(tuán)的濃度，可以在一定程度上提高活性炭的活性。由于吸附，臭氧化和自由基氧化，在活性炭上負(fù)載鈰可以顯著增強活性炭催化臭氧化過程中水中有機化合物的去除。載鈰活性炭在水中對反滲透濃縮液催化臭氧氧化和有機化合物礦化方面非?；钴S。它可以極大地刺激·OH的生成，這對于去除水中的難降解有機化合物起著重要作用?；钚蕴勘砻娴墓倌軋F(tuán)有助于生成·OH。此外，Ce 3+的氧化還原循環(huán)的組合Ce 4+和富電子結(jié)構(gòu)與氧化鈰之間的電子轉(zhuǎn)移對于在載鈰活性炭表面快速連續(xù)地生成·OH非常有效。由于這些優(yōu)點，載鈰活性炭是催化臭氧化的有前途的催化劑。