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　　由于發(fā)電和廢物處理的雙重功能，微生物燃料電池已成為可再生生物能源，廢水處理，生物傳感和生物修復(fù)應(yīng)用的可行技術(shù)。陰極是燃料電池的關(guān)鍵組成部分，決定了其成本和性能。氧還原反應(yīng)是燃料電池技術(shù)中用于發(fā)電重要的陰極反應(yīng)?；钚蕴渴且环N環(huán)境可持續(xù)的氧還原反應(yīng)催化劑，由于其固有的高比表面積和介孔特性而廣泛用于生物燃料電池，但它顯示出相對(duì)高的氧還原反應(yīng)過電位，因此具有低的電催化活性。在本文中，采用摻雜其它元素改性的方法來降低過電位并改善活性炭催化劑的氧化還原電催化活性。

　　有研究數(shù)據(jù)參考，向活性炭中摻雜氮引入第二雜原子，例如硼，硫或磷，能夠調(diào)節(jié)電子和表面極性，從而進(jìn)一步提高活性炭的氧還原催化劑活性。此時(shí)，這些先前的研究結(jié)果激發(fā)我們探索一種合適的方法，以改善其氧化還原電催化活性。我們通過原位涂覆植酸摻雜的聚苯胺，將N和P共摻雜的碳摻入活性炭氧化聚合和隨后的高溫?zé)峤?。新制成的催化劑結(jié)合了活性炭的高比表面積和氮磷碳的低氧化還原過電位的良好特性，因此與純活性炭和氮磷碳相比增強(qiáng)了中性溶液中的氧化還原電催化活性。使用摻雜催化劑的燃料電池產(chǎn)生的功率密度是使用原始活性炭催化劑的兩倍。

　　多種氮磷摻雜活性炭的形態(tài)分析

　　SEM形態(tài)分析表明摻雜的活性炭表現(xiàn)出從植酸摻雜碳的納米棒網(wǎng)絡(luò)表面(圖1A和B)。圖1C中的高分辨率透射顯微鏡(HR-TEM)圖像顯示氮磷碳摻雜的活性炭呈現(xiàn)出類似邊緣的石墨碳結(jié)構(gòu)，其可能源自氮磷炭。為了進(jìn)一步檢測(cè)氮磷炭中可能存在的晶體結(jié)構(gòu)，將進(jìn)行XRD和拉曼分析，并進(jìn)行XRD和拉曼分析，原始活性炭僅在23°附近具有對(duì)應(yīng)于碳的(002)的板峰。在摻入碳之后出現(xiàn)對(duì)應(yīng)于(100)的約43°的新的寬峰，表明存在石墨碳結(jié)構(gòu)。此外，氮磷雙摻活性炭的強(qiáng)度強(qiáng)于單摻碳，摻氮炭弱于摻磷炭的強(qiáng)度，磷摻雜對(duì)碳層石墨化起到積極作用。

　　圖1：活性炭的高分辨率TEM圖像SEM和元素映射圖像，碳，氮和磷的元素映射圖像表明元素的均勻分布。

　　不同氮磷碳摻雜比的活性炭電催化活性

　　活性炭樣品通過兩步法制備，包括原位氧化聚合和高溫?zé)峤?。這里，苯胺和植酸分別用作氮源和磷源。為了研究氮磷碳比對(duì)活性炭的氧化還原電催化活性的影響，在中性介質(zhì)中進(jìn)行循環(huán)伏安圖。旋轉(zhuǎn)圓盤電極伏安圖在氧飽和的50mM磷酸鹽緩沖溶液中進(jìn)行，結(jié)果顯示在圖2A中。在摻雜碳改性后，活性炭基催化劑的起始電位顯示出從0V到+0.22V的大的正向偏移，氧化還原電流密度也大大增加。此外，由共摻雜碳改性的活性炭電催化活性優(yōu)于由單摻雜碳改性的活性炭電催化活性。在進(jìn)行旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極測(cè)量以研究不同催化劑的過氧化氫的產(chǎn)生(圖2C)。正如預(yù)期的那樣，氮磷摻雜活性炭顯示出比其他催化劑更低的過氧化氫產(chǎn)生?？梢钥闯?，氮磷摻雜活性炭在氧化還原起始電位和高電流電流方面對(duì)氧化還原具有優(yōu)異的電催化活性，突出了N，P共摻雜和中孔結(jié)構(gòu)對(duì)氧化還原的重要性。

　　圖2：活性炭催化劑對(duì)氧化還原的電催化活性。

　　微生物燃料電池空氣陰極中電催化劑的性能

　　不同摻雜比的活性炭催化劑在微生物燃料電池中的實(shí)際性能，各種氧化還原催化劑的空氣陰極。線性掃描伏安法曲線由圖3A表明，所有的空氣陰極具有摻雜碳改性的活性炭催化劑表現(xiàn)出比原始活性炭催化劑的更高電流響應(yīng)。與氮摻雜和磷摻雜相比，氮磷共同摻雜的活性炭顯示高電流密度。如圖3B所示，使用雙摻雜的活性炭催化劑的空氣陰極燃料電池能夠在1000Ω的外部電阻上產(chǎn)生0.668V的穩(wěn)定電壓，這遠(yuǎn)高于本期制造的其它催化劑。這些結(jié)果意味著摻雜碳的改性是增強(qiáng)活性炭的氧化還原活性的可靠方法。此外，當(dāng)在微生物燃料電池的空氣陰極中用作氧化還原時(shí)，由氮和磷共摻雜碳改性制備的活性炭優(yōu)于氮磷單獨(dú)摻雜改性的活性炭。

　　圖3：(A)線性掃描伏安法和(B)配有空氣陰極的燃料電池的V-t曲線。

　　采用氮磷摻雜的改性方法改善活性炭的氧化還原電催化活性，制成的催化劑繼承了活性炭的大表面積和介孔特性，并且具有改善的石墨化程度，因此在起始電位和電流密度方面表現(xiàn)出更高的氧化還原電催化活性。在中性溶液中，與單摻雜碳改性的活性炭相比，與使用原始活性炭催化劑的燃料電池相比。使用氮磷摻雜的活性炭作為催化劑的燃料電池產(chǎn)生了高得多的開路電壓和兩倍的高功率密度，是可以實(shí)際應(yīng)用的低成本且好用的氧化還原催化劑。