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　　鉻是環(huán)境中發(fā)現(xiàn)的含量較多的污染物之一，特別是在水和土壤中，污染源主要是電鍍，礦石開(kāi)采，皮革鞣制，顏料制造等行業(yè)中的排出廢棄物。鉻酸鹽是鉻的主要形式。為了從水溶液中除去鉻酸鹽，我們生產(chǎn)研發(fā)了相關(guān)的活性炭產(chǎn)品。經(jīng)過(guò)研究活性炭的吸附機(jī)理和去除能力的測(cè)試來(lái)判斷這款活性炭是否能應(yīng)用到生產(chǎn)工業(yè)中。

　　使用一步碳熱法合成活性炭

　　通過(guò)一步碳熱合成法的以下步驟制備活性炭：首先，研磨原材料，自然干燥，并通過(guò)具有100目(0.15mm)的篩子過(guò)濾。然后將1g原材料粉末和含有0.405g納米級(jí)零價(jià)鐵和40mL超純水的溶液的混合物攪拌24小時(shí)，并在風(fēng)干爐中在80℃下干燥72小時(shí)。最后，將預(yù)處理的活性炭原材料在800℃下以5℃min -1的加熱速率在管式爐中在氮?dú)饬飨聼峤?小時(shí)。將得到的納米級(jí)零價(jià)鐵負(fù)載的活性炭研磨并通過(guò)具有200目的篩后得到活性炭成品。

　　活性炭的典型FE-SEM圖像和納米級(jí)零價(jià)鐵負(fù)載活性炭(b)的TEM圖像如圖1所示。如圖1a所示，活性炭顯示出光滑和緊湊的表面形態(tài)。圖1b表明直徑為約50nm的零價(jià)鐵顆粒良好地分散在活性炭上，表明在熱解過(guò)程中在活性炭存在下成功地防止了納米零價(jià)鐵顆粒的聚集。此外，通過(guò)測(cè)定的活性炭復(fù)合材料中的總Fe含量為12.5%。

　　圖1：活性炭(a)的掃描電子顯微鏡形態(tài)和納米零價(jià)鐵負(fù)載活性炭的透射電子顯微鏡圖像(b)。

　　活性炭對(duì)鉻酸鹽的去除能力

　　在環(huán)境溫度下處理240分鐘后，鉻酸鹽的去除能力隨著不同的活性炭的劑量而變化顯示在圖:2。正如我們?cè)趫D中所看到的，去除能力隨著活性炭劑量的增加而增加。例如，鉻酸鹽溶液用1.5g L的的活性炭劑量大約能去除超過(guò)96%的含量。

　　圖2：在不同活性炭復(fù)合材料劑量下的鉻酸鹽去除。

　　初始pH對(duì)鉻酸鹽去除能力的影響如圖3所示。發(fā)現(xiàn)鉻酸鹽的去除能力明顯受pH值在4.0-10.0范圍內(nèi)的影響。隨著溶液pH從4增加到10，鉻酸鹽去除率從100%下降到76%。在pH~4.0時(shí)，HCrO 4是鉻酸鹽的主要形式。因此，在高溶液的pH值，使Cr之間的強(qiáng)烈競(jìng)爭(zhēng)羥基(OH)應(yīng)該是低鉻酸鹽去除能力的主要原因。此外，較低的pH可有助于去除無(wú)源氧化鐵層，活性炭復(fù)合材料的表面中含有納米零價(jià)鐵用于接觸周?chē)腃r(vi)溶液。因此，在所有后續(xù)的程序?qū)r溶液的初始pH設(shè)定為4.0。

　　圖3：初始pH對(duì)活性炭去除鉻酸鹽的影響。

　　鉻酸鹽的吸附機(jī)理

　　在該研究中，應(yīng)用XRD分析鉻酸鹽溶液處理后的活性炭以揭示其機(jī)制。在與鉻酸鹽溶液反應(yīng)2小時(shí)后，活性炭的XRD圖譜沒(méi)有顯著改變(圖4)。然而，與新制備的活性炭相比，可以清楚地檢測(cè)到氧化鐵晶相。XRD結(jié)果表明，而在去除鉻酸鹽期間，活性炭搭載的納米零價(jià)鐵可以被氧化成Fe(ii)和Fe(iii)化合物。

　　圖4：用鉻酸鹽溶液處理之前和之后的活性炭的XRD衍射圖。

　　納米零價(jià)鐵是一種廉價(jià)且環(huán)保的材料，可用于修復(fù)許多環(huán)境污染物例如有機(jī)和重金屬污染。擁有低成本和可再生的活性炭原材料和鐵鹽的熱解應(yīng)該，是生產(chǎn)用于環(huán)境修復(fù)的活性炭吸附劑是更環(huán)保和可持續(xù)生產(chǎn)的好方法。實(shí)驗(yàn)結(jié)果已經(jīng)表明，活性炭表現(xiàn)出優(yōu)異的鉻酸鹽吸附能力，在大批量處理一般不適合工業(yè)應(yīng)用，因?yàn)榇笠?guī)模的吸附過(guò)程為動(dòng)態(tài)吸附。在這項(xiàng)研究中，粉末狀活性炭可能會(huì)給柱吸附帶來(lái)明顯的問(wèn)題，因此下一步將重點(diǎn)研究顆粒活性炭的制備和研究連續(xù)流動(dòng)模式下污染的吸附能力。另一個(gè)挑戰(zhàn)應(yīng)該是在較高溫度下降低納米零價(jià)鐵負(fù)載活性炭合成過(guò)程的能耗。在還原氣體下的熱解應(yīng)該是潛在的方法。

　　通過(guò)這次研究我們成功地合成了納米零價(jià)鐵活性炭。這種活性炭的孔徑為約50nm。TEM成像顯示納米零價(jià)鐵在活性炭中分散良好。然后，將所制備的活性炭應(yīng)用于從水溶液中除去鉻酸鹽。發(fā)現(xiàn)鉻酸鹽的去除效率隨著鉻酸鹽溶液的初始pH值在4.0-10.0范圍內(nèi)的增加而降低。鉻酸鹽濃度在最初幾分鐘內(nèi)迅速?gòu)?0降至0.046 mg L-1，然后在30分鐘后達(dá)到平衡(接近0)。XRD的結(jié)果表明，吸附機(jī)理包括伴隨納米零價(jià)鐵的氧化和鉻酸鹽還原。熱力學(xué)分析表明，活性炭的吸附過(guò)程是自發(fā)的，高溫更有利。這些結(jié)果表明，通過(guò)一步碳熱法合成的活性炭可以作為鉻酸鹽水處理的吸附劑。