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　　目前，柴油機(jī)廣泛用于大型載具的主要?jiǎng)恿卧桶l(fā)電機(jī)組。柴油發(fā)動(dòng)機(jī)通常使用高硫重質(zhì)燃料油。除了會(huì)產(chǎn)生CO 2促進(jìn)了溫室效應(yīng)，廢氣中還含有大量的SOx，NOx，顆粒物，和其他污染物的。釩基催化劑主要用于柴油機(jī)尾氣脫硝。當(dāng)然它的缺點(diǎn)是在低溫下的低催化能力和耐硫性差，以及擁有高毒性和成本高。所以我們需要尋找可替代的吸附劑材料，活性炭由于其高比表面積和化學(xué)活性，表現(xiàn)出良好的吸附能力、脫硝能力和催化能力。本期采用活性炭模擬不同條件下的柴油機(jī)尾氣的脫硝。

　　活性炭不僅便宜且具有多種來(lái)源途徑，而且由于高比表面積和化學(xué)活性，還具有良好的吸附能力和催化能力。一些金屬氧化物可以浸漬在活性炭表面上，以進(jìn)一步提高高溫下的脫硝效率。因此，它在未來(lái)具有很大的應(yīng)用前景。影響活性炭脫硝效率的因素很多，包括活性炭的類型，比表面積(主要與物理吸附有關(guān))和表面官能團(tuán)(主要與化學(xué)吸附和催化有關(guān))，NOx濃度，O2濃度，廢氣溫度，加入NH 3與否等。

　　目前，有三種主要類型的活性炭，即煤質(zhì)，椰殼和木質(zhì)材料制成的活性炭。木質(zhì)活性炭主要用于水處理，因?yàn)樗枰哪静亩槐徽J(rèn)為是環(huán)保的。椰殼活性炭的價(jià)格大約是煤質(zhì)活性炭的兩倍。因此，這次選擇煤質(zhì)活性炭作為研究對(duì)象。由于船舶柴油發(fā)動(dòng)機(jī)可以使用不同含硫量的燃料，脫硫裝置也不同，這導(dǎo)致在脫硝期間廢氣的溫度不同。本文主要研究了活性炭催化NO氧化成NO 2的性能在低溫下作為選擇性催化還原催化劑在高溫下，探討了活性炭在船舶脫硝領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

　　為了研究不同氣體組成，濃度和溫度對(duì)活性炭脫硝能力的影響，采用模擬氣體供應(yīng)系統(tǒng)模擬真實(shí)柴油機(jī)廢氣。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示。它主要包括供氣裝置，石英反應(yīng)器，溫度控制裝置，煙氣分析儀和廢氣吸收裝置。供氣裝置主要包括氣瓶，減壓閥，質(zhì)量流量控制器，混合室等。溫控裝置包括管式加熱爐和溫度控制器。N 2和O 2是高純度標(biāo)準(zhǔn)氣體。NO是含有N 2作為載氣的10%標(biāo)準(zhǔn)氣體，NO 2和NH 3也是如此?；旌蠚怏w中每種氣體組分的濃度由質(zhì)量流量控制器控制。將石英反應(yīng)器，內(nèi)徑26mm，壁厚2mm，長(zhǎng)300mm的空心圓筒放入管式加熱爐中。實(shí)驗(yàn)溫度由溫度控制器控制，精度為±1°C。煙氣分析儀可以連續(xù)監(jiān)測(cè)溫度和NO，NO 2的濃度采用電化學(xué)方法，采樣周期為1s的混合氣體和CO。為了防止廢氣污染空氣，通過(guò)煙氣分析儀的氣體被送到廢氣吸收裝置進(jìn)行處理。

　　圖1：活性炭脫硝的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。

　　活性炭對(duì)單組分NO的影響

　　活性炭表面的NO吸附是活性炭脫硝的前提。溫度對(duì)活性炭脫硝能力有很大影響。因此，本文首先研究了活性炭對(duì)單組分NO在15-300℃范圍內(nèi)的去除能力。如圖2所示，根據(jù)溫度分為四個(gè)階段，分別為15°C，15-100°C，100-200°C和200-300°C，進(jìn)氣量為1000μL/L NO/N 2。出口NO在15°C下10分鐘內(nèi)達(dá)到970μL/L。改性活性炭纖維用于研究活性炭纖維在40℃下的脫硝能力。當(dāng)入口氣體為900μL/L NO/N 2時(shí)，出口NO在5 min內(nèi)達(dá)到800μL/L，然后緩慢增加。我們的結(jié)果與他的相似。我們知道低溫有助于活性炭的物理吸附，并且通?；钚蕴坷w維具有比活性炭更大的比表面積。因此活性炭纖維的物理吸附能力強(qiáng)于活性炭。然而，活性炭纖維和活性炭的NO吸附量在低溫下仍然受到限制。隨著溫度的升高，活性炭的物理吸附能力逐漸降低，化學(xué)吸附能力和催化能力逐漸提高。因此，為了提高活性炭的脫硝能力，還需要優(yōu)化其催化能力。

　　圖2：活性炭在NO / N 2系統(tǒng)中的影響。

　　在加熱過(guò)程中，由于吸附的NO的部分解吸，出口NO將略微增加。然而，隨著溫度的升高，活性炭的化學(xué)吸附能力增加，化學(xué)吸附吸收更多的NO。因此，出口NO減少。當(dāng)溫度保持恒定時(shí)，活性炭表面上的吸附活化位點(diǎn)隨時(shí)間逐漸降低，導(dǎo)致出口處NO濃度增加。然而，隨著溫度從15℃逐漸升高到300℃，活性炭的催化能力增加，脫硝效率也增加。

　　活性炭對(duì)NO + NH 3的影響

　　當(dāng)溫度低于300℃時(shí)，作為還原劑的活性炭的脫硝能力差。為了進(jìn)一步提高活性炭的脫硝能力，NH 3通常加入作為還原劑。如圖3所示，當(dāng)入口氣體為1000μL/ L NO +1000μL/ L NH 3時(shí)，研究了活性炭在不同溫度下的脫硝能力。本文使用的煤質(zhì)活性炭是酸性的，含酚羥基的官能團(tuán)相對(duì)較高，促進(jìn)了脫硝。它可以從之間的比較可以看出圖2和圖3中，加入NH后的趨勢(shì)和CO的濃度3基本上相同，而不NH 3，表明NH 3對(duì)含氧官能團(tuán)的分解沒(méi)有效果。

　　圖3：活性炭在NO/NH 3/N 2系統(tǒng)中的作用，在活性炭表面上NO還原與NH 3的反應(yīng)機(jī)理。

　　活性炭在柴油機(jī)廢氣脫硝中的應(yīng)用前景

　　當(dāng)船舶使用低硫燃料油時(shí)，進(jìn)入選擇性催化還原脫硝反應(yīng)器的廢氣溫度通常為200-300℃。從上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，在活性炭作用下穩(wěn)定脫硝效率是分別為12.1%，70.8%和31.6%。增加NO 2的比例在廢氣中可以提高活性炭的脫硝效率。此外，活性炭可以用其他金屬氧化物改性或負(fù)載，以進(jìn)一步提高脫硝效率。當(dāng)柴油機(jī)使用高硫燃料時(shí)，從上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，濕式洗滌器脫硫后冷卻至約50℃的廢氣可以進(jìn)入活性炭氧化劑，將NO氧化成NO 2。作為NO 2如果易溶于水，可將氣體再次引入洗滌塔進(jìn)行脫硝處理。因此，不需要熱交換器來(lái)重新加熱廢氣。而且，不再需要氨基和釩基催化劑。活性炭更便宜并且具有廣泛的來(lái)源。未來(lái)，基于油價(jià)的變化，無(wú)論是使用低硫燃料油還是高硫燃料油和濕式洗滌器來(lái)滿足船舶的硫排放要求，選擇性催化還原都將是一種有效的船舶脫硝方法?；钚蕴靠捎米鞯蜏貜U氣中的氧化催化劑和高溫廢氣中的選擇性催化還原脫硝催化劑。在未來(lái)的柴油機(jī)廢氣脫硝領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。

　　以上關(guān)于活性炭在不同條件下脫硝能力的實(shí)驗(yàn)得出以下結(jié)論：

　　(1)活性炭對(duì)NO的去除主要取決于吸附，并且近乎穩(wěn)定的脫硝效率低。當(dāng)入口氣體為NO 2/ N 2時(shí)，NO 2最終轉(zhuǎn)化為NO并從活性炭表面解吸。然而，當(dāng)添加NH 3并且溫度高于200℃時(shí)，NO 2/N 2系統(tǒng)中的NOx去除效率高達(dá)95%。

　　(2)活性炭在10℃和50℃下的飽和吸附時(shí)間分別為660分鐘和500分鐘。然而，隨著溫度的升高，吸附飽和時(shí)間急劇下降。當(dāng)溫度高于200℃時(shí)，吸附飽和時(shí)間小于10分鐘。當(dāng)溫度低于100℃時(shí)，活性炭可以催化NO氧化成NO 2。當(dāng)溫度高于100℃時(shí)，活性炭催化氧化NO的能力最小。

　　(3)在100℃，200℃和300℃下研究了不同入口氣體活性炭的穩(wěn)定脫硝效率。當(dāng)入口氣體為NO/NH 3/N 2時(shí)，對(duì)應(yīng)于三個(gè)溫度的NOx去除效率分別為34.6%，16%和31.6%。

　　(4)活性炭在船用柴油機(jī)廢氣脫硝中的應(yīng)用主要有兩種方法。當(dāng)船舶使用高硫燃料油時(shí)，濕式洗滌器脫硫后冷卻的廢氣可以進(jìn)入活性炭中，將NO氧化成NO 2，后者更易溶于水。然后將氣體通入濕式洗滌器進(jìn)行脫硝。當(dāng)船舶使用低硫燃料油時(shí)，高溫廢氣可以進(jìn)入活性炭催化反應(yīng)器。然后可以將NH 3注入反應(yīng)器中進(jìn)行選擇性催化還原脫硝處理。