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　　活性炭改性后處理磺胺廢水，我們通過(guò)氯化鐵改性活性炭。并進(jìn)行批量實(shí)驗(yàn)以評(píng)估廢水中的磺胺二甲嘧啶吸附到活性炭和改性活性炭上的平衡，分別分析動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)特征。結(jié)果顯示活性炭經(jīng)過(guò)氯化鐵處理后改變了表面積，孔隙體積和表面zeta電位，還增加了表面含氧官能團(tuán)的數(shù)量。經(jīng)過(guò)測(cè)試后發(fā)現(xiàn)磺胺二甲嘧啶在改性活性炭上的吸附得到顯著改善。

　　磺胺二甲嘧啶是新興的污染物，主要用于治療各種細(xì)菌感染引起的疾病。大多數(shù)磺胺二甲嘧啶是通過(guò)動(dòng)物糞便和尿液以磺胺類物質(zhì)或代謝物的形式釋放到環(huán)境中，這些磺胺類物質(zhì)或代謝物可能在環(huán)境中長(zhǎng)期存在，可以通過(guò)農(nóng)場(chǎng)徑流和城市污水處理廠進(jìn)入土壤，地表水，地下水甚至飲用水造成污染。傳統(tǒng)的污水處理技術(shù)只能去除廢水中的一些抗生素。這促使研究人員開(kāi)發(fā)出簡(jiǎn)單，高效的新技術(shù)，能有效的處理磺胺廢水?；钚蕴坑捎谄浯蟮谋缺砻娣e和復(fù)雜的孔結(jié)構(gòu)，可以有效地去除顏色，氣味和一些無(wú)機(jī)化合物和大多數(shù)有機(jī)污染物。然而，其在實(shí)際應(yīng)用中的使用受到其較低的吸附效率和成本的限制。經(jīng)過(guò)金屬離子改性后的活性炭生產(chǎn)簡(jiǎn)單，廉價(jià)，可顯著提高活性炭的吸附性能。然而，磺胺類廢水在活性炭上的吸附機(jī)理目前尚不清楚，目前對(duì)磺胺類的吸附能力與其理化性質(zhì)之間的相關(guān)的信息了解甚少。在這項(xiàng)研究中，我們采用鐵離子來(lái)改性活性炭。批量吸附實(shí)驗(yàn)用于探索吸附機(jī)理。通過(guò)吸附動(dòng)力學(xué)，吸附熱力學(xué)和吸附等溫線研究了磺胺二甲嘧啶對(duì)活性炭和改性活性炭的吸附特性，為廢水中的磺胺污染物去除提供了科學(xué)依據(jù)。

　　活性炭改性后的特性

　　活性炭和改性活性炭的化學(xué)結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)出現(xiàn)很大差別?；钚蕴拷?jīng)鐵離子改性后，活性炭的表面積，總孔容，微孔體積和中孔體積均有一定程度的增加，可為磺胺二甲嘧啶提供更多的吸附位點(diǎn)。由于改性，活性炭的微孔結(jié)構(gòu)可能被破壞，從而產(chǎn)生更大的比表面積。鐵離子主要在活化過(guò)程中沉積在介孔中，擴(kuò)大了孔徑并進(jìn)入微孔。將由金屬鹽釋放的氧化氣體引入微孔中并與微孔碳壁反應(yīng)。活性炭和改性活性炭的SEM圖像顯示在圖1(a)和(b)中?；钚蕴啃螒B(tài)表明具有規(guī)則孔結(jié)構(gòu)的光滑表面。與活性炭相比，改性活性炭表面看起來(lái)粗糙且不規(guī)則。規(guī)則的孔隙結(jié)構(gòu)被破壞，孔隙率增加。這可能是由于在活性炭的內(nèi)部孔中引入了鐵離子，導(dǎo)致碳壁的氧化和孔徑的增加。粗糙表面結(jié)構(gòu)和多孔特性有利于加速磺胺二甲嘧啶在活性炭中的擴(kuò)散?；钚蕴亢透男曰钚蕴康腡EM圖像如圖1(c)和(d)所示。這些圖片表明活性炭是無(wú)定形的。與活性炭相比，改性活性炭表現(xiàn)出許多孔隙和透明點(diǎn)，進(jìn)一步表明表面積增加?；钚蕴亢透男曰钚蕴康腅DS圖像如圖1(e)和(f)所示。與活性炭相比，改性活性炭的元素O和Fe含量顯著增加，C含量降低，表明鐵離子負(fù)載在活性炭上。此外，進(jìn)一步證明表面含氧官能團(tuán)增加，這有利于磺胺二甲嘧啶的吸附。活性炭和改性活性炭的XRD圖如圖1(g)和(h)所示。并且沒(méi)有活性炭和改性活性炭的明顯特征峰，表明它們是無(wú)定形的。這與TEM照片的結(jié)果一致。

　　圖1：兩種吸附劑的代表性SEM，TEM和EDS圖像。(a)活性炭的SEM(比例尺為2μm)，(b)活性炭的TEM(比例尺為100nm)，(c)活性炭的EDS，(d)改性活性炭的SEM(比例尺為2μm)，(e)改性活性炭的TEM(比例尺為100nm)，(f)改性活性炭的EDS，(g)活性炭的XRD，(h)改性活性炭的XRD。

　　活性炭吸附磺胺的三個(gè)階段

　　磺胺二甲嘧啶在活性炭和改性活性炭上的吸附和擴(kuò)散過(guò)程可分三個(gè)階段描述，如圖2所示。由于在第一階段吸附在活性炭表面上，吸附速率最初很高。然后，發(fā)生快速的顆粒內(nèi)擴(kuò)散過(guò)程，其中磺胺二甲嘧啶逐漸吸附在活性炭上，并且吸附速率常數(shù)逐漸降低。在第三階段，邊界層和傳質(zhì)阻力的影響增加，導(dǎo)致顆粒內(nèi)擴(kuò)散減慢。所有三個(gè)階段的擬合方程都沒(méi)有通過(guò)坐標(biāo)的原點(diǎn)，這表明顆粒內(nèi)擴(kuò)散不是控制吸附速率的唯一步驟。因此，吸附過(guò)程也受膜擴(kuò)散和表面吸附的影響。

　　圖2：磺胺二甲嘧啶在活性炭上吸附的顆粒內(nèi)擴(kuò)散結(jié)果。

　　討論吸附機(jī)理改性活性炭的表面顯示出許多孔隙和透明點(diǎn)，并且大量含氧官能團(tuán)被改性，導(dǎo)致磺胺二甲嘧啶吸附機(jī)理發(fā)生變化。根據(jù)本研究的相關(guān)研究結(jié)果，磺胺二甲嘧啶在活性炭表面的吸附機(jī)理總結(jié)如下(圖3)：

　　1.微孔捕獲

　　SEM圖像顯示活性炭的規(guī)則孔結(jié)構(gòu)被破壞，孔隙率增加。此外，TEM圖像顯示改性活性炭表面含有許多透明點(diǎn)，表明孔結(jié)構(gòu)更加發(fā)達(dá)，修飾后可獲得更多的吸附位點(diǎn)。這有利于磺胺二甲嘧啶吸附到黑碳分子層的孔中。此外，經(jīng)鐵離子改性后，活性炭的表面積，總孔容，微孔體積和中孔體積均有一定程度的增加。

　　2.氫鍵相互作用

　　通過(guò)FTIR光譜鑒定的含氧官能團(tuán)通過(guò)促進(jìn)改性活性炭表面和磺胺二甲嘧啶之間的氫鍵相互作用促進(jìn)磺胺二甲嘧啶吸附。從數(shù)據(jù)圖中發(fā)現(xiàn)，在3400和2850cm-1處的寬吸收峰表明改性活性炭表面上存在-OH。這些分子間氫鍵增強(qiáng)了磺胺二甲嘧啶和活性炭之間的表面相互作用，預(yù)計(jì)這有助于活性炭與異磺胺二甲嘧啶吸附親和力。

　　3.π-π電子供體-受體(EDA)相互作用。

　　圖3：磺胺二甲嘧啶和改性活性炭之間合理相互作用的示意圖。1.微孔捕獲。2.氫鍵相互作用。3.π-πEDA相互作用。4.靜電相互作用。5.配位相互作用。

　　活性炭經(jīng)鐵離子改性后，活性炭的表面積，總孔容，微孔體積和中孔體積均有所增加?；钚蕴勘砻婧豕倌軋F(tuán)的數(shù)量也增加，可以大大提高吸附能力。在改性活性炭上去除磺胺廢水中的磺胺二甲嘧啶顯著增加，并且在25℃下磺胺二甲嘧啶在改性活性炭上的最大吸附量為17.261mg/g。然而，吸附平衡時(shí)間幾乎不變?；前范奏奏ぴ谠己透男曰钚蕴可系奈絼?dòng)力學(xué)分為快速和慢速吸附階段，磺胺二甲嘧啶吸附在12小時(shí)內(nèi)快速完成。pH值對(duì)磺胺二甲嘧啶的吸附具有顯著影響。當(dāng)pH值在3-10之間時(shí)，磺胺二甲嘧啶的吸附量先增加后減少。微孔捕獲，靜電相互作用，氫鍵相互作用，π-πEDA相互作用和配位相互作用是吸附的可能機(jī)制。溫度的降低促進(jìn)了吸附反應(yīng)。pH值對(duì)磺胺二甲嘧啶的吸附具有顯著影響。當(dāng)pH值在3-10之間時(shí)，磺胺二甲嘧啶的吸附量先增加后減少。