活性炭負(fù)載氧化鎳的電催化效應(yīng)
活性炭負(fù)載氧化鎳的電催化效應(yīng)，在本文中，我們報(bào)告了活性炭摻雜氧化鎳顆粒的合成和光譜特性。然后，以氧化鎳活性炭為電極，在碳糊電極(CPE)上進(jìn)行改性，評(píng)價(jià)其電催化氧化苯酚性能。我們還評(píng)估了改性電極氧化鎳活性炭在自來(lái)水和橄欖油樣品中檢測(cè)苯酚的分析性能。
酚類(lèi)被歸類(lèi)為最嚴(yán)重的環(huán)境污染物之一，這些污染物經(jīng)常被工廠如煉油廠，塑料廠，染料，農(nóng)藥，藥品和煤炭轉(zhuǎn)化等所排放。由于其毒性，頑固性，生物累積性，環(huán)境持久性以及難以降解而被列入129種處理污染物之一?，F(xiàn)已經(jīng)開(kāi)發(fā)了各種方法來(lái)控制不同基質(zhì)中的苯酚，如分光光度法，高效液相色譜法和薄層色譜。然而，電化學(xué)方法已被證明是廉價(jià)和簡(jiǎn)單的分析方法，具有顯著的檢測(cè)靈敏度，重現(xiàn)性和易于小型化，而不是其他儀器分析方法。碳糊電極(CPE)屬于廣泛應(yīng)用的有前景的電化學(xué)或生物電化學(xué)傳感器。最近，許多化學(xué)修飾電極的闡述也證明了測(cè)定苯酚的敏感性。用海泡石，蒙脫石，聚酰胺，酶和組織改性的碳糊電極用于電催化苯酚的氧化。
活性炭是一種獨(dú)特的一維材料。它的中空內(nèi)部空間和高比表面積可以為許多應(yīng)用提供大量的電化學(xué)反應(yīng)點(diǎn)，如超級(jí)電容器，催化劑，附著或填充各種無(wú)機(jī)材料，如金屬，氧化物，硫化物和鹵化物。以前的研究已經(jīng)表明使用活性炭作為導(dǎo)電載體以限制無(wú)機(jī)粒子的尺寸從而改善比電容的益處。此外，氧化鎳和活性炭之間強(qiáng)烈的界面相互作用是非常需要的，以促進(jìn)兩個(gè)組分之間的電荷轉(zhuǎn)移，這可以提高電催化性能。鎳(II)水楊醛亞胺，胺，咪唑和四氮雜大環(huán)配合物已經(jīng)成功用作苯酚氧化為兒茶酚和氫醌的催化劑。
活性炭摻雜氧化鎳顆粒的合成
本工作中使用的所有化學(xué)品均為分析純或可用的最高純度。氫氧化鈉，磷酸氫二鈉，磷酸一鈉和鹽酸，并按原樣使用。苯酚溶解在1.0 × 10 -1 mol L−1磷酸鹽緩沖液(PBS)中，制備1.0的儲(chǔ)備溶液1.0 × 10−3 mol L−1。
根據(jù)以下程序制備了修飾電極氧化鎳活性炭：將硝酸鎳與活性炭粉末按重量(w / w)以不同比例混合，而通過(guò)物理活化。將混合物在瑪瑙研缽中研磨。所得粉末在不同溫度下在氮?dú)饬飨?100mL min -1)在800 ℃ 下在窯中煅燒17h。通過(guò)用石蠟油浸漬到活性炭上的碳粉和鎳顆粒的混合物獲得電極糊。然后將混合物的糊狀物加入到電極腔，并用光滑的紙打磨。電接觸是由碳棒建立的。
活性炭摻雜氧化鎳粉末的表征
由活性炭和活性炭負(fù)載的鎳在不同的熱處理溫度下記錄的X射線衍射圖如圖1 所示。在200中被加熱的樣品 ℃，在2θ顯示有2個(gè)衍射峰 = 23.5和43.5°，對(duì)應(yīng)于(0 0 2)，(1 0 無(wú)定形活性炭0)指數(shù)平面。另外，隨著煅燒溫度從300 ℃ 升高到800 ℃ ，反射次數(shù)增加，表明添加的催化劑在2θ = 37.1°，43.2°，62.7°和75.3° 處被氧化成氧化鎳 。這些角度分配給(1 1 1)，(2 0 0)，(2 2 0)和(3 1 1)面，立方晶體的氧化鎳。此外，對(duì)于400-800 ℃ 煅燒的樣品，在對(duì)應(yīng)于(2 2 2)的2θ = 79.3° 處觀察到新的峰。氧化鎳峰的強(qiáng)度也隨著煅燒溫度的增加而增加。
圖1、活性炭摻雜氧化鎳(15%)在不同溫度下煅燒的XRD圖譜。
實(shí)際應(yīng)用
為了評(píng)估改性電極氧化鎳活性炭的分析適用性，苯酚測(cè)定在自來(lái)水和橄欖油樣品中進(jìn)行。在相同的實(shí)驗(yàn)條件下，差分脈沖伏安法記錄下水樣和添加苯酚的橄欖油，如圖2所示。校準(zhǔn)曲線通過(guò)估計(jì)的相關(guān)系數(shù)(R 2 > 0.99)顯示更高的擬合優(yōu)度。
圖2、使用DPV方法在的氧化鎳活性炭自來(lái)水中(A)和橄欖油(B)樣品的苯酚校準(zhǔn)曲線改性的碳電極在1.0的濃度范圍 × 10 -6 mol L−1至1.0 × 10 -3 mol L−1。
測(cè)定結(jié)果的統(tǒng)計(jì)計(jì)算顯示了所提出的方法的適當(dāng)精度(表1)。兩種水樣品以及純水電解質(zhì)的分析靈敏度(也是分析曲線的斜率)幾乎是恒定的。
| 自來(lái)水 | 橄欖油 | |||
|---|---|---|---|---|
| 線性范圍（mol L -1） |
1 × 10 -3 -1 × 10 -4和 7 × 10 -5 -1 × 10 -6 |
1 × 10 -3 -1 × 10 -4和 7 × 10 -5 -1 × 10 -6 |
||
| 方程 | 12.411x + 9.7184 | 53.478x + 2.5746 | 3.337x + 6.6135 | 72.016x + 1.5543 |
| R 2 | 0.9876 | 0.9871 | 0.9947 | 0.9964 |
| 斜率（ mol L−1） | 0.0124 | 0.0535 | 0.0033 | 0.0720 |
| LOD（ mol L−1） × 10 -6 | 0.50 | 0.83 | ||
| QL（ mol L−1） × 10-8 | 1.68 | 2.77 | ||
| RSD（％） | 3.09 | 4.15 | ||
表1、用線性回歸曲線測(cè)定自來(lái)水和橄欖油樣品中苯酚的結(jié)果。
然而，在橄欖油樣品中觀察到改性電極氧化鎳活性炭對(duì)于高濃度苯酚的敏感性降低。這可能與溶液中的物質(zhì)發(fā)生電化學(xué)過(guò)程有關(guān)，對(duì)電極表面上可能的吸附過(guò)程不太敏感。當(dāng)將該方法應(yīng)用于水和橄欖油樣品時(shí)，發(fā)現(xiàn)苯酚的濃度低于LOD。發(fā)現(xiàn)矩陣的實(shí)驗(yàn)結(jié)果令人滿(mǎn)意的恢復(fù)(表1)。相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差研究通過(guò)向電化學(xué)電池添加適量的苯酚標(biāo)準(zhǔn)溶液(2.0 × 10 -5 mol L -1)來(lái)進(jìn)行。方法的重復(fù)性由平均相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)證明(表1)。
活性炭負(fù)載氧化鎳改性劑經(jīng)X射線衍射(XRD)和紅外光譜表征。伏安法研究表明，由于電極表面存在鎳顆粒，在修飾電極表面發(fā)生了苯酚的電氧化。通過(guò)改變化學(xué)和電化學(xué)參數(shù)來(lái)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件。最后，還將該修飾電極作為實(shí)際樣品中用于測(cè)定苯酚的選擇性，簡(jiǎn)單和精確的新型電化學(xué)傳感器進(jìn)行測(cè)試。
本文作者：董帝豪
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